刘应亮教授团队在材料领域顶级期刊Advanced Materials发表研究论文

审核发布:宣传部 费思迎 来源单位及审核人:材料与能源学院 杨卓鸿 发布时间:2021-10-21浏览次数:1540

近日,中国竞彩网材料与能源学院生物基材料与能源教育部重点实验室、广东省光学农业工程技术研究中心刘应亮教授团队在多色聚集诱导发射的碳点材料研究中取得重要进展,相关研究成果以“Construction of Carbon Dots with Color-Tunable Aggregation-Induced Emission by Nitrogen-Induced Intramolecular Charge Transfer”(论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202104872)为题发表在材料领域国际顶级期刊Advanced MaterialsIF=30.849)上。2019级博士研究生许晓凯为论文第一作者,刘应亮教授、庄健乐副研究员和胡超凡副教授为共同通讯作者。


荧光碳点 (Carbon dotsCDs) 是一类独特的尺寸小于10 nm的类球形纳米材料,具有制备简易、光学和表面性质可调、生物相容性优异等优良特性,广泛应用于生物传感器、生物成像、药物输送、发光器件和光催化领域。然而,共振能量转移或π-π 堆叠引起的发光效率骤降甚至荧光猝灭阻碍了碳点在固态发光领域的应用。为了解决这个问题,大多数研究人员将碳点嵌入固体基质中以实现自稳定的固态碳点基复合材料。另一个可能的解决方案是在碳点颗粒之间引入一定的空间位阻,可以通过在外表面上引入长链结构来保持适当的间隔,以减少碳点的相互作用并实现固态荧光。聚合物和基质将增加制备成本并影响碳点的发光性能。然而,以上方式限制了掺杂碳点的浓度,高负载率会导致碳点的量子效率严重下降。2019年,课题组首次提出了基于表面基团的聚集诱导发光效应构筑红色固态碳点(AIE-CDs)的策略,为解决碳点的自猝灭问题提供了一种新思路(Nature Communications, 2019, 10, 1789)。该文获得了国内外研究者的广泛关注,被Nature PhotonicsAngewandte Chemie International EditionJournal of American Chemical Society等重要学术期刊引用和正面评述,论文建立的合成方法被国内外知名学者利用并拓展出新应用,目前已入选ESI高被引论文(ESI 1% Highly Cited Paper,被引用136次)。然而,目前对于这一类碳点的发光机理的研究仍然不够深入,如何调控这类碳点的发射波长获得不同发光颜色的固态材料对于拓展其应用具有重要的意义。


基于此,我们以不同氮原子数的分子胺和二硫代水杨酸为前驱体,制备了不同发光颜色的AIE-CDs。这些 AIE-CDs 具有蓝光 (Em-1: 480 nm) 和红光 (Em-2:  600 nm) 的双发射中心,这分别与二硫代水杨酸的S-S键和C=O/C=N键上的共轭结构有关。经研究发现,由氮含量较高的前驱体制备的CDs具有更强的红光发射和红移现象。我们验证了 Em-1  Em-2 分别是由具有 S-S 键结构和连接到 C=O/C=N 带的共轭结构产生的荧光发光中心引起的,通过一系列对比实验验证了增加氮含量会诱导ICT  Em-1  Em-2变化。C=N含量的增加使得CDs表面的双荧光基团产生推拉电子,决定了分子内电荷转移(ICT)之间的双发射。随着C=N含量从35.6%增加到58.4%ICT效率从8.71%增加到45.94%CDs的荧光由绿色变为红色。随着ICT效率的提高,荧光量子产率提高近5倍,荧光峰发生红移。


在此基础上,利用AIE-CDs制备了显色指数为88的白光LED。该碳点还可应用于模式加密、指纹识别、植物叶片保护等领域,以满足不同的应用需求。


该论文是刘应亮教授团队在荧光碳点领域发表的又一重要成果,对明确碳点结构、补充和完善碳点发光机理、扩展碳点应用等方面具有重要的意义。目前该团队在Adv. Mater. (2)Nat. Comm.(2)Angew. Chem. (2)Adv. Funct. Mater.等重要期刊发表碳点相关研究论文60多篇,被引用近2000次,3篇论文入选ESI1%高被引论文。

该研究工作得到了国家自然科学基金(面上项目、青年基金)、广东省基础与应用基础研究基金、广州市科技计划项目等的资助。(文/材料与能源学院 胡超凡 许晓凯)




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